Ultrafast carrier dynamics and transport properties in semiconducting nanowires

Abstract

Τα ημιαγωγικά νανονήματα παρέχουν εξαιρετικές προοπτικές για μελλοντική τους εφαρμογή σε οπτοηλεκτρονικές συσκευές και αισθητήρες αερίων, κυρίως λόγω των ηλεκτρονικών και οπτικών τους ιδιοτήτων. Για να γίνει εφικτή η εμπορευματοποίηση τέτοιων συσκευών, πρωταρχική ανάγκη είναι η ενδελεχής μελέτη των θεμελιωδών τους ιδιοτήτων, συμπεριλαμβανομένου της αποδιέγερσης των φορέων και των ιδιοτήτων μεταφοράς των νανονημάτων. Η οπτική φασματοσκοπία με τη χρήση υπερταχέων παλμών είναι η μοναδική τεχνική που προσφέρει τη δυνατότητα μελέτης της αλληλεπίδρασης μεταξύ ακτινοβολίας και ύλης με χρονική διακριτική ικανότητα femtoseconds καθιστώντας την ισχυρό εργαλείο για την κατανόηση των διαδικασιών αποδιέγερσης στα GaN, In2O3 και SnO2 νανονήματα. Η σύνθεση των GaN, In2O3 και SnO2 νανονημάτων έχει γίνει χρησιμοποιώντας την τεχνική χημικής εναπόθεσης ατμών σε ατμοσφαιρική πίεση μέσω του μηχανισμού αέριας-υγρής-στερεάς φάσης. Η βελτιστοποίηση των χαρακτηριστικών των ημιαγωγικών νανονημάτων έχει πραγματοποιηθεί με τη χρήση των τεχνικών ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σάρωσης, περίθλασης ακτίνων Χ και φασματοσκοπίας μετάδοσης. Η μελέτη και κατανόηση της δυναμικής των φορέων στα υπό μελέτη νανονήματα έχει πραγματοποιηθεί μέσω της μεθόδου της χρονικής εξέλιξης της απορρόφησης μεταβάλλοντας διάφορες πειραματικές παραμέτρους, την ένταση της δέσμης διέγερσης και το μήκος κύματος είτε της δέσμης διέγερσης, είτε της δέσμης ανίχνευσης. Η συσχέτιση των πειραματικών αποτελεσμάτων και η προσαρμογή θεωρητικών μοντέλων στα πειραματικά δεδομένα οδήγησαν στην εύρεση των μηχανισμών και των χρόνων αποδιέγερσης των φορέων. Από τα πειραματικά δεδομένα φανερώνεται η παρουσία και ο ρόλος των ενεργειακών καταστάσεων λόγω ατελειών. Επίσης, οι μετρήσεις της χρονικής εξέλιξης της απορρόφησης συναρτήσει της έντασης της δέσμης διέγερσης φανερώνουν την παρουσία του φαινομένου Auger σε αυτές τις νανοδομές. Περαιτέρω, χρησιμοποιώντας τα πειραματικά αποτελέσματα που έχουν προκύψει, έχουν σχηματιστεί τα ενεργειακά διαγράμματα των GaN, In2O3 και SnO2 νανονήματων. Για τον προσδιορισμό των ιδιοτήτων μεταφοράς στα SnO2 νανονήματα, η πειραματική διάταξη της τεχνικής φασματοσκοπίας ΤΗz μετάδοσης έχει κατασκευαστεί και ευθυγραμμιστεί. Μέσω αυτής της τεχνικής έχουν πραγματοποιηθεί πειράματα χρονικής εξέλιξης των φορέων, ενώ η καταγραφή της κυματομορφής του THz ηλεκτρικού πεδίου έδωσε τη δυνατότητα της μελέτης των οπτικών ιδιοτήτων και ιδιοτήτων μεταφοράς στα SnO2 νανονήματα. Ανάλυση της αγωγιμότητας, αλλά και της φωτοαγωγιμότητας στα SnO2 νανονήματα έγινε εφικτή μέσω του μοντέλου Drude-Smith και φανερώνουν τον χωρικό περιορισμό των φορέων στα νανονήματα.

One-dimensional semiconducting nanowires (NWs) have great potential for applications in the fields of optoelectronic and sensor devices, mainly due to the remarkable electronic and optical properties that they exhibit. The key for the future of semiconducting NW-based devices is the detail understanding of their carrier relaxation and transport processes. The main objective of this research work is the detail understanding of ultrafast carrier dynamics in GaN, In2O3 and SnO2 NWs, due to their attractive potential in various optoelectronic applications. This has been accomplished through the use of the powerful techniques of ultrafast transient differential absorption and THz spectroscopy. Atmospheric pressure chemical vapour deposition has been utilized for the synthesis of GaN, In2O3 and SnO2 NWs grown via the vapour–liquid-solid method. Optimization of these NWs has been accomplished through scanning electron microscopy, x-ray diffraction and steady state transmission spectroscopy. Transient differential absorption spectroscopy has been used as the key ultrafast characterization technique for the investigation of carrier dynamics on a sub-picosecond time scale in these NWs. Measurements as a function of various parameters including photon energy, incident pump fluence and probing wavelength provided invaluable information on carrier relaxation. It appears that defect-related states play a crucial role in the relaxation of the photogenerated carriers. Intensity dependent measurements revealed the role of Auger recombination in these nanostructures. Following the experimental findings, schematics of the band diagrams, which incorporate carrier dynamics are presented. Furthermore, THz transmission spectroscopies have been used to investigate the transport properties of SnO2 NWs. A transient THz transmission spectroscopy based on the pump-probe technique has been developed for measuring the complex response function of the nanostructures in equilibrium state or following excitation with ultrashort pulses. Analysis of the conductivity measurements in these NWs have been achieved using the Drude-Smith model. These measurements reveal localization of carriers in the NWs and strong suppression of long transport.