Unraveling spin current control in solution-processed-organic material systems

Abstract

Η παρούσα διατριβή ασχολείται με τη διερεύνηση των φυσικών διεργασιών του σπιν ρεύματος σε solution-processed υλικά μέσω της μεθόδου spin pumping και αποτελείται από τρεις ανεξάρτητες μελέτες. Προκειμένου να κατανοήσουμε το σύνθετο θέμα των ιδιοτήτων μεταφοράς σπιν σε αγώγιμα πολυμερή, παρουσιάζουμε μια συστηματική μελέτη της μεταφοράς σπιν στο PEDOT:PSS, ένα κοινό solution-processed οργανικό υλικό, σε διαφορετικά χημικά καθορισμένα επίπεδα doping. Οι κυριότερες παράμετροι που ελέγχουν τις σπιν ιδιότητες του PEDOT:PSS υπολογίστηκαν ξεχωριστά και έδειξαν ότι η διακύμανση των σπιν ιδιοτήτων σε διαφορετικά επίπεδα doping μπορεί να αποδοθεί στην αλλαγή ισχύος της σύζευξης ιδιοστροφορμής-τροχιακής στροφορμής (spin-orbit coupling), που προκαλείται από την αλλαγή της δομικής διαμόρφωσης του πολυμερούς. Αυτό το αποτέλεσμα αναμένεται να έχει ευρύτερες δυνατότητες εφαρμογής σε άλλα συστήματα πολυμερών υλικών. Στη δεύτερη μελέτη, διερευνούμε τη δυνατότητα μιας solution-processed οργανικής ρίζας να λειτουργήσει ως εκπομπός σπιν με σκοπό να αντικαταστήσει τους κοινούς μεταλλικούς σιδηρομαγνήτες στις spintronic συσκευές. Αναφέρουμε την κατασκευή μιας σταθερής διεπιφάνειας τύπου-Blatter ρίζας/Permalloy και πραγματοποιούμε ταυτόχρονες μετρήσεις συντονισμού ηλεκτρονικού-σπιν και σιδηρομαγνητικού συντονισμού. Η εκπομπή σπιν ρεύματος από τη ρίζα επιβεβαιώθηκε μέσω του αυξημένου εύρους του φάσματος απορρόφησης της ρίζας. Αυτή η αύξηση εξαφανίζεται όταν θέτουμε προσεκτικά τους δύο συντονισμούς ώστε να συμπίπτουν, δείχνοντας ότι η αύξηση του εύρους του φάσματος της ρίζας μπορεί να ανατραπεί λόγω της εκπομπής σπιν ρεύματος από το σιδηρομαγνητικό στρώμα, ακυρώνοντας αποτελεσματικά την εκπομπή σπιν ρεύματος από τη ρίζα. Αυτή η μελέτη, από όσο γνωρίζουμε, είναι η πρώτη στο είδος της και έχει τη δυνατότητα να συνδυάσει διαφορετικούς ερευνητικούς τομείς και να προκύψει ένα νέο ερευνητικό θέμα. Τέλος, εξετάζουμε την επίδραση της μορφολογίας ενός σιδηρομαγνητικού στρώματος, το οποίο αναπτύσσεται πάνω σε solution-processed οργανικό-ανόργανο υβριδικό περοβσκίτη, στη spin pumping μέθοδο. Παρασκευάστηκε μια σειρά ετεροδομών CH3NH3PbI3-xClx/NiFe με διαφορετικά πάχη NiFe όπου παρατηρούμε εξέλιξη της μορφολογίας του σιδηρομαγνητικού υλικού αρχικά από την ανάπτυξη τρισδιάστατων δομών να καταλήγει σε ένα συνεχές λεπτό υμένιο. Αυτή η εξέλιξη της μορφολογίας φαίνεται να επηρεάζει την ικανότητα μεταφοράς σπιν στο CH3NH3PbI3-xClx στρώμα που αποτυπώνεται σαν απότομη αύξηση του spin mixing conductance της διεπαφής. Τα αποτελέσματά μας έχουν ευρύτερες συνέπειες όσον αφορά την αποδοτικότητα εισαγωγής σπιν ρεύματος σε περοβσκίτες και γενικότερα σε solution-processed υμένια.

This dissertation deals with the investigation of the physics of spin current in solution-processed materials via the spin pumping method and consists of three independent studies. In order to shed light on the puzzling topic of the spin transport properties in conducting polymers, we report a systematic study of spin transport in PEDOT:PSS, a typical solution-processed organic material, at different chemically defined doping levels. The key parameters governing the spin properties of PEDOT:PSS are estimated separately and reveal that the variation of the spin properties at different doping level can be attributed to the change of the spin orbit coupling strength, induced by alteration of the structural conformation in the polymer. The result has wider applicability in other polymer material systems. In the second study, we investigate the possibility of a solution-processed organic radical operating as a spin emitter to replace common metal ferromagnets in spintronic devices. We report the fabrication of a stable Blatter-type radical/Permalloy bilayer and carry out simultaneous electron-spin and ferromagnetic resonance measurements. A signature of spin current emission from the radical is obtained through its increased linewidth. This increase is vanished when carefully tuning the two resonances to coincide, demonstrating that the radical linewidth increase can be reversibly reduced due to emission of a backward spin current from the ferromagnetic layer, effectively canceling the radical's emission. This study, to the best of our knowledge, is the first of its kind and has the potential to bring different research areas together, and opens up a new research topic. Finally, we deal with the influence on the spin pumping process of the morphology of a ferromagnetic film grown onto a solution-processed organic-inorganic hybrid perovskite. A series of CH3NH3PbI3-xClx/NiFe heterostructures is prepared at various NiFe thicknesses and we observe an evolution of the morphology from island growth to continuous thin film. This evolution seems to affect the ability of spin transfer to the CH3NH3PbI3-xClx layer observed as a sharp increase of the spin mixing conductance of the interface. Our results have wider implications for the efficiency of spin current injection in perovskites and generally in solution-processed films.